「iTunes Media」フォルダを外付けハードディスクに移動しました。

手順は、Appleの公式ヘルプを参考にしました。

・iTunes for Mac：「iTunes Media」フォルダを移動する

音楽やアプリで数十GBぐらいあったので、これで本体のディスク容量に少し余裕ができました。